南昌大学胡笑添、陈义旺《AM》|通过 Wenzel 界面设计实现均匀溶质分布，获得高效稳定的钙钛矿太阳能电池

本文针对钙钛矿太阳能电池在大面积制备过程中，由于咖啡环效应导致钙钛矿薄膜晶粒分布不均匀，从而影响电池性能和稳定性的问题，提出了通过构建Wenzel模型来实现超疏水界面的解决方案。该方法有效抑制了咖啡环效应，提高了钙钛矿薄膜的均匀性和晶粒质量，最终制备出高性能且稳定的钙钛矿太阳能电池。

图 1. SnO2 表面的粗糙化增强了钙钛矿前驱体墨水的铺展能力。a) 在去除聚苯乙烯（PS）微球后，不同开口率的 SnO2 的扫描电子显微镜（SEM）图像。b) 基于 SnO2 不同开口率的器件在 0.101 cm2 器件尺度上的 J-V 曲线。c) 不同开口率的 SnO2 表面的原子力显微镜（AFM）图像。d) AFM 在带有 PS（d = 150 nm，已洗掉）的 ETL 上的线扫描图像。平滑和干净的基线对应于 SnO2 表面的开口。e) 示意图展示了 SnO2 表面的球形凹陷。参数 s 和 d 分别代表局部 SnO2 薄膜宽度和开口宽度。f) 高速摄像机拍摄的在大面积打印的钙钛矿前驱体溶液上的对照和 2% 开口率 SnO2 衬底。g) Wenzel 模型的示意图。h) 不同开口率的 SnO2 表面的接触角。

图 2. SnO2 表面的粗糙化处理阻碍了钙钛矿胶体颗粒的迁移，同时促进了成核和结晶过程。a) 在一定速度（U）下，叶片运动时钙钛矿胶体颗粒移动的示意图。b) 钙钛矿胶体颗粒的力分析示意图。c) 在未经处理和经 150 nm PS 微球处理的 SnO2 表面（2% 开口率）上沉积钙钛矿薄膜，然后进行不同时间的退火和液氮处理，得到 SEM 图像。d) 钙钛矿前驱体液膜随时间的演变原位显微镜照片。e) 分析钙钛矿胶体颗粒在具有不同孔径的基底上异质成核的自由能。

图 3. 钙钛矿薄膜结晶质量的分析。a) 在退火过程中，时间分辨的原位紫外-可见吸收光谱。b) 钙钛矿薄膜表面的 SEM 图像。c) 在对照和 2% 开口率 SnO2 表面上沉积的钙钛矿薄膜的 PL 强度映射图示。d) 相应钙钛矿薄膜中埋藏界面的 SEM 图像。e) 在对照和 2% 开口率 SnO2 表面上沉积的钙钛矿薄膜的掠入射广角 X 射线散射（GIWAXS）测量。f) 在对照和 2% 开口率 SnO2 表面上沉积的钙钛矿薄膜的横截面 SEM 图像。

图 4. 钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光电性能。a) 在 0.101 cm2 灵活器件尺度上，对照和 2% 开口率器件的 J-V 曲线。b) 相应器件的外部量子效率光谱（EQE）。c) 关于有和没有修改界面的器件的稳态功率输出。d) 对照和目标器件的暗 J-V 曲线。e) 通过热导纳光谱获得的器件的深陷阱态密度。f) 大面积柔性 PSMs（100 cm2）的 J-V 曲线，具有 2% 的开口率。g) 通过对目标器件进行测量得到的大面积 PSMs（100 cm2）的 J-V 曲线。h) 器件在约 40% 湿度的环境大气中储存 2000 小时的长期稳定性。